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浙大学者质疑Nature超低介电常数非晶氮化硼
信息来源:本站 | 发布日期: 2021-02-22 16:34:21 | 浏览量:1164665
应用于半导体集成电路的互连隔离电介质材料(即低k材料)的介电常数决定了信号在元件间传输时由电介质层电容引起的延迟,而寻找介电常数小于2的材料一直是巨大的挑战,现已成为集成电路向更小特征尺寸、更高集成度方向发展的关键瓶颈问题。现有的低k材料主要为SiO2(k=4)及其…
a-BN与h-BN(六方氮化硼)的介电常数与光频折射率[1]。
浙大学者的质疑
上述令人振奋的结果,若能确证,无疑是重大科学突破。然而,该结果很快受到浙江大学李雷博士与陈湘明教授的公开质疑。该质疑在最新一期Nature杂志的MatterArising栏目正式发表[2],而该杂志按规范同时登载了原论文作者的回应[3]。国际顶级期刊论文收到公开质疑,不可避免引起广泛关注与热议。因此,知社在咨询几名电介质领域权威专家意见后,尝试从纯专业角度剖析该质疑与回应、以及其可能的科学意义。
李雷博士与陈湘明教授的主要质疑与论点如下:
1.文献[1]中报道的a-BN在100kHz–4MHz、h-BN在10kHz–4MHz下的介电常数明显低于两者在可见光频率下(633nm或4.74×1014Hz)的数值。而根据电介质物理,在可见光频段仅有电子极化对介电常数有贡献,其它极化极制已退出响应,故材料在较低频率下的介电常数应高于其在可见光频段的数值。
2.当频率超过1MHz时,文献[1]中a-BN的介电常数降至1以下,在4MHz时仅为~0.4,表明测试结果不可靠。这是因为除非在离子共振、电子共振等特殊情况下,电介质的介电常数应始终高于真空介电常数(k=1)。
文献[1]中报道的a-BN与h-BN薄膜在不同频率下的介电常数[2]
以上分析表明文献[1]中报道的超低介电常数被明显低估了,最可能的原因则是其半导硅基板作为底电极对电容的贡献。半导体中存在电导与极化的共存与竞争,故也可看作具有高介电损耗的电介质。随着半导体电阻率的下降,电导的贡献将增强,而极化的贡献将减弱,但电容效应可忽略时对应的电阻率上限仍未知。文献[1]中使用的n++Si电阻率<0.005 Ω·cm[3],远高于常用金属电极(10-6 Ω·cm数量级),故将其视为高损耗电介质、而非金属电极更为合适。这样,文献[1]中测得的电容Cm实际上是薄膜电容Cf与硅基板贡献的电容Cs串联后的结果,即:1/Cm = 1/Cf + 1/Cs,并因此导致了薄膜的实际介电常数被低估。薄膜越薄,此效应越明显。此外,频率从10 kHz升至4 MHz时,文献[1]中薄膜的介电常数显著降低,对应着强烈的介电驰豫。生长在金属W基板上的a-BN薄膜在此频率范围内并无此现象[4],而在对硅介电性能的研究中却发现了类似的介电驰豫行为[5]。这些数据均表明文献[1]中报道的介电常数受硅基板电容效应的影响而被低估。
高阻硅的电容随频率的变化[5]。
原论文作者的回应
针对以上质疑,原论文作者做出以下回应[3]:
1.Li和Chen称,材料在可见光频段下的介电常数,应小于其在较低频率下的值,这对陶瓷等极性材料有效,却不适用于金刚石、PTFE及a-BN等非极性材料。而文献[1]中的理论和光谱测试表明,尽管B和N原子的电负性有微小差异,但随机原子结构导致了a-BN的非极性,故其在可见光频段及较低频率下的介电常数不必不同。
2.文献[1]中出于谨慎考虑,较低频率下a-BN的介电常数采用了最高测试值。而对原始数据更细致的分析及新增测试结果则表明:不同频率下a-BN介电常数的差别在测试标准偏差允许的范围内,即1MHz下的最高值(k≈1.47)与633nm下的最低值(k≈1.44)接近、100kHz下的最低值(k≈1.71)与633nm下的最高值(k≈1.72)接近。
3.文献[1]中采用的底电极是简并态n++硅、而非半导的硅,其电阻率(<0.005Ω·cm)接近金属(~10-3Ω·cm),故应视为金属电极而非高损耗电介质。
4.文献[1]中光谱学分析未发现SiBN及B渗入Si中,新增的C-V曲线中也未发现滞后或耗尽行为,表明Si基板并不影响介电测试结果。
5.介电损耗(DF)可以用来表征电容器的质量,DF<0.1则可用于评估介电常数测试结果的可靠性。新增的数据表明,a-BN在10 kHz–1MHz间的DF均<0.1,而在1 MHz以上DF则迅速升高。因此,10 kHz–1 MHz间的介电常数是可靠的,而更高频率下低于1的介电常数则是由于远大于0.1的DF,没有物理意义。
a-BN薄膜在不同频率下介电常数的更新数据[3]
a-BN薄膜的C-V曲线[3]
a-BN薄膜的介电损耗随频率的变化[3]
专家点评
针对这一争鸣,知社请教了几位领域大家。
中国工程院院士、清华大学材料学院周济教授着眼物理常识:
“致密无机介质材料具有如此低的低频介电常识有悖于常识,光频介电常数高于低频从原理上也很难说通。原作者并未给出一个令人信服的解释。对于这样的实验结果,需要严谨审视其实验方法和过程。如果测试结构中有谐振机制存在,可能会导致较低的表观介电常数。这种情况下,会有可观察的频率色散和介电常数虚部的升高,但从原作者给出的数据看似乎没有谐振。因此,陈湘明教授等人的质疑是有道理的,而原作者的回复很难解释其中的问题。”
信息产业部第七研究所高级工程师庄严博士侧重测试方法:
“n型重掺杂硅为底电极,其电导率比常用金属电极材料仍低3个数量级,电子浓度远低于金属。重掺硅与金属间仍然存在费米能级之差,而费米能级之差与功函数之差相等,两者接触存在势垒,在低电压(如0.5V)下测量因为串联外加电容器而导致显示的电容量下降,由此计得的介数常数偏低。李、陈二位的质疑有半导体物理常识根据,作者认为底电极应视为金属电极之说难以服人。实证也十分容易,可在作者认为合适的金属上生长3nm的a-BN介质薄膜进行测量对比。”
南京大学Ising先生则进一步质疑了原作者的回复:
“Ising以为,均匀绝缘体介质的本征介电响应,其实是一个物理图像相对简单的大学电磁学或电动力学问题。虽然介电常数的准确计算并不容易,但从物理图像推演其规律性的结论并不困难,过程也通俗易懂。这里,随激励信号频率升高,本征介电常数下降,就是这样的普适性规律,跟介质是不是极性的应该无关。宣称突破大学基础物理中的那些千锤百炼的规律,是一件危险的事情,应该谨慎对待,否则很容易被质疑及至翻船。”
可能的科学意义
看来,质疑远未化解,争议依然存在。超低介电常数非晶氮化硼薄膜,究竟是重大科学突破,还是纯粹的错误测试结果,恐怕一时难以定论,只有留待时间来检验。也许还会有新的质疑出现,也许原论文作者未来能够拿出新的、符合基本物理原理的数据来消除疑虑,也许他们会修订他们的论点。而这,大概也是科学研究的必由之路。
无论这场科学争辩以什么结果告终,由浙大学者发起的这项质疑,无疑有着十分重要的科学意义。首先,这项可能的重大突破毕竟过于震撼,以至于颠覆好几项电介质物理的基本原理与常识,不经过充分的质疑与检验,难以确认其可靠性。其次,这个质疑还附带引出了如下基础科学问题的思考:利用重掺杂硅衬底为底电极测试薄膜介电常数的方法,究竟在什么条件下是可靠的,什么条件下附加电容效应会带来不可接受的误差?而这一重要课题的解决,可能需要电介质与半导体两个领域学者的通力合作。如果能成为这一交叉领域发展的契机,则将是这场科学争辩一大意外的贡献。
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